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一种通过形状匹配π-π堆积提高氢键有机框架稳定性的策略
发布时间:2021-09-08     作者:zhn   分享到:


研究亮点:

1. 设计合成了超稳定介孔氢键有机骨架。
2. “形状匹配”叠加避免了交错叠加,将孔径扩大到3nm,“形状匹配”的堆积提高了HOF材料的热稳定性和化学稳定性。
3. 将HOF-102制备成用于芥子气模拟降解的纤维复合材料。
 氢键有机框架
近年来,氢键有机框架(Hydrogen-bonded organic frameworks, 简称HOF)作为一种易于制备的新兴多孔材料在气体储存,手性分离,质子传导,化学传感和催化领域引起得很大关注。然而,由于HOF材料通过氢键这种弱相互作用构建起来,其稳定性较差的缺点严重影响实际应用。
有课题组开发了一种通过形状匹配π-π堆积提高氢键有机框架稳定性的策略。

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图1. HOFs的化学结构和晶体结构。
 
要点1:氢键自组装和形状匹配π-π堆积
作者设计合成了三种HOF前驱体:四甲酸芘,四苯甲酸酸笓和四萘甲酸笓,随后利用简单的快速沉淀法合成三种相同构型的HOF (HOF-100, HOF-101,HOF-102)。该系列HOF以芘环作为π-π堆积中心,通过增加和延长匹配的π-π堆积侧臂的方法来提高稳定性,并且极大地增加了材料的孔隙率和比表面积。通过DFT计算,HOF双聚体的π-π堆积结合能从−53.4kJ/mol (HOF-100) 提高到−137kJ/mol (HOF-101)和−208 kJ/mol (HOF-102)。后两者的π-π堆积的键能甚至超过了氢键键能(−99.4kJ/mol)。与此同时,材料的BET比表面积从900 m2 /g (HOF-100),提高到了 2,100m2 /g (HOF-101)和2,500 m2 /g ( HOF-102)。其中HOF-102的孔隙率达到1.3 cm3/g,处于同类材料的高水平。
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图2. HOFs热稳定性试验。
材料的稳定性表征
作者发现随着形状匹配π-π堆积面积的增加,材料的热稳定性和化学稳定性获得将极大的提升。经过200oC热处理,HOF-102的氮气吸附量只降低了13%,而HOF-101和HOF-100分别降低了67%和84%。同时,HOF-102在严苛化学环境下呈现出良好的稳定性。例如,经过沸水处理24h, 氮气吸附量几乎没有明显降低。
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图3. 化学稳定性测试。
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图4. HOF/纤维复合材料的制备及光化学催化。
要点3:制备HOF/纤维复合材料及在光催化降解芥子气模拟物的应用
鉴于HOF-102的优越化学稳定性和孔隙率,作者研究了该材料用于染料(阳离子亚甲基蓝和阴离子试卤灵钠)的水相吸附和酶(Cytochrome c)的封装。材料表现出极快的吸附速率和可再生性,显示出其在污水治理和生物化学上的潜在价值。
与此同时,作者采用简单的溶液加工法把HOF-102纳米颗粒涂布到棉纤维上构成复合材料。作为一种易于使用和回收的异相催化剂,该复合材料可以快速催化芥子气模拟物的氧化降解,并且在三个催化周期内没有明显催化效率的降低。
小结
这项工作为稳定HOF材料的合理设计和相关复合材料的加工提供了一种有价值的参考。

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以上资料来自小编zhn2021.09.08







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