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金属有机超薄层(MOL)材料-----Hf12-Ru-Co-OTf的合成介绍
发布时间:2021-08-31     作者:zhn   分享到:

金属有机超薄层(MOL)材料-----Hf12-Ru-Co-OTf的合成介绍

金属有机超薄层材料(MOL)是一类衍生自金属有机框架材料(MOF)的新型二维功能材料。这一新型材料既保留MOF优点,又兼具特殊的单层构型、良好的分散性及易修饰等特性,在多方面的应用中表现出巨大潜力。近年来,发展了基于二维金属有机超薄层材料的单活性位点非均相催化剂。在这些研究的基础上,他们设计了具有Ru-光敏中心和Co-氢转移催化中心的双功能金属有机单层催化剂,并用于光诱导氮杂环的无受体脱氢反应。为了进一步拓展金属有机单层催化,他们制备了首例三催化中心的金属有机单层催化剂,其负载了Ru-光敏中心、Co-氢转移催化中心以及强Lewis酸性Hf-OTf中心,用以实现催化氮杂环的串联脱氢转化。

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1. 三功能金属有机单层催化剂示意图

双功能Hf12-Ru-Co MOL由含有Ru-光敏剂的连接配体和含有Co-氢转移催化剂的Hf12-次级构筑单元组成。在蓝光作用下,Hf12-Ru-Co能够高效催化二氢吲哚和四氢喹啉的无受体脱氢反应,这一反应的唯一副产物为氢气。在此基础上,进一步设计并合成了三功能Hf12-Ru-Co-OTf MOL催化剂,该催化剂中同时存在Ru-光敏中心、Co-氢转移催化中心及Hf-OTf Lewis酸催化中心。Hf12-Ru-Co-OTf能够高效催化二氢吲哚和烯烃或醛的串联脱氢烷基化反应,以合成3-烷基吲哚和双吲哚甲烷衍生物。

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2. Hf12-Ru-Co的合成、表征及催化

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3. Hf12-Ru-Co-OTf的合成、表征及催化

 

结构表征、对照实验及机理研究结果表明:(1)三类协同催化中心能够分离地、有序地及均匀地分部在金属有机单层支撑材料上;(2)协同催化中心的分离能够有效抑制相互淬灭;以及(3)分离但非常接近的协同催化中心能够促进电子、自由基等物质在各中心间转移,从而显着提升协同、串联催化的效率。

小编zhn2021.08.31

 

 


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