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利用Al掺杂ZnO薄膜材料提高染料敏化太阳能电池的光电转换性能
发布时间:2021-01-29     作者:zzj   分享到:

染料敏化太阳能电池(简称DSSC)基于高效率、低成本的特点而受到了广泛的关注。DSSC的重要组成部分有:导电玻璃基底、纳米尺寸的半导体薄膜、光敏化剂、对电极和电解液。其中,作为负极的半导体薄膜是重要的部分,一块优秀的负极薄膜材料应该具有:较大的比表面积、与染料和电解液匹配的带隙和较高的电子迁移率等。TiO2薄膜材料是所有宽带隙半导体中理想的一种TiO2颗粒之间存在大量的晶界和晶体缺陷,导致大量载流子被复合掉,以及载流子在各个界面均存在不同程度的复合现象,导致TiO2DSSC的光电效率再也难创新高。

通过对类似半导体性能的ZnOSnO2In2O3Nb2O5等材料的研究发现:ZnO也是一名非常优秀的候选者。其光电性能与TiO2非常相似,带隙非常相近(TiO2的带隙为3.2eVZnO的为3.37eV),且ZnO的电子迁移率比TiO2的大好几个数量级。此外,ZnO 具有形貌结构多样、易于控制制备的优势,即通过简单的调控实验条件和参数可以制备出多种形貌的ZnO纳米结构,如纳米棒阵列、纳米管、分级微球、纳米线、微米花等。但是跟TiO2DSSC相比, ZnODSSC光电转换率仍然偏低。因为纯ZnO薄膜的不稳定性(ZnO表面的氧吸附作用会表面的导致表面的电导率发生变化),所以引入掺杂元素Al来制备nZnO结构。将AZO薄膜沉积在ITO玻璃衬底上,通过调控掺杂浓度获得具有较好光电性能的AZODSSC

Al掺杂对ZnO晶面择优生长以及结晶性的影响

ZnOAZO薄膜上在同一衍射角下检测到低表面能的(002)晶面,且沿c轴择优生长的特性随着掺杂Al浓度增加到1.5 at%而变得更加显著,但是Al浓度继续增加其峰强就开始减小。当Al浓度增加到1.5 at%时(002)晶面峰强增加说明有Zn2+Al3+取代,而更高掺杂浓度下薄膜结晶度反而变差是由于Zn2+ (0.074 nm) Al3+(0.054 nm)离子半径相对较大而产生了内应力。且随着Al浓度的增加,晶体内单位体积的位错线增加,说明晶格内的缺陷密度增加了。

Al/Zn的原子比对薄膜表面形貌的影响

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2a-e)为不同的Al掺杂浓度下AZOFESEM图。a图,纯ZnO薄膜表面光滑,颗粒形状为六方,且为纳米级多孔结构。b图, 0.5 at% AZO薄膜,其是连续、致密的薄膜,晶粒变大,颗粒形状不规则,且和1at% AZO薄膜一样存在颗粒团聚现象,如图c。观察发现掺杂Al浓度增加,颗粒形状从六方变成片状的纳米多孔结构。说明了Al/Zn的原子比对薄膜的表面形貌起着决定性作用。FESEM图显示薄膜具有多孔性,这种孔隙结构增加了染料分子的吸附量,从而增加了光的捕获率。通过AZO薄膜的颗粒尺寸分布柱状图获知,随着Al掺杂浓度增加,晶粒尺寸增大。

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3为纯ZnOAZOFESEM的三维视图。a图中,纯ZnO薄膜由沿着c轴择优生长的柱状纳米结构组成。而随着Al的掺杂浓度升高,c轴的择优取向逐渐变差。

高的比表面积和孔隙率可以染料吸附量,增强光电性能。从图中获知,1.0at%-AZO薄膜具有较高的孔隙率,从而可以吸附较多染料来提高光电转换效率。且很明显地看出2.5at%-AZO的表面孔隙率较低,因此其染料吸附量也低。

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二维AFM图显示薄膜都是致密的,且晶粒尺寸分布均匀但是掺杂AZO的晶粒尺寸比纯ZnO的大。从三维AFM图中观察到纯ZnO薄膜是由沿着(002)晶相择优生长的柱状颗粒组成。而AZO薄膜是由颗粒尺寸更大的岛状纳米颗粒组成。相比纯ZnO,AZO薄膜的表面粗糙度降低。且1.5at%-AZO由于这种岛状纳米团聚体结构拥有了更大的比表面积和孔隙率,促进了染料分子的吸收,可以增加薄膜的光电性能。

重掺杂会导致费米能级进入导带,光吸收边发生偏移,导致发生莫斯效应;以及新的复合中心产生,载流子浓度降低,发生带收缩现象。且随着Al浓度的增加,薄膜的表面粗糙度从14.6nm降低至12nmPL分析可知薄膜中出现的近带边辐射和吸收峰与膜内少量的缺陷有关。随着Al浓度从0增加到1.5at%,薄膜电极的电阻率降低,载流子浓度和电子迁移率都升高。而在高掺杂条件下,薄膜的电阻率升高,可能是因为被晶界处存在的少量的绝缘的Al氧化物隔离开来了。用石榴染料敏化的AZO薄膜制成的DSSC获得了1.02%的光电效率。结果证实,AZO薄膜具有较为独特的纳米结构(片状结构),提高了DSSC的光电转换性能。



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以上内容来自小编zzj 2021.1.29




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