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钴卟啉共价偶联g-C3N4纳米片促进可见光光催化活性
发布时间:2020-11-25     作者:axc   分享到:


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石墨相氮化碳(g-C3N4)是一种较好的可见光催化剂,但其可见光吸收范围窄、比表面积小、光生载流子易复合等缺点限制了进一步应用。将过渡金属卟啉和g-C3N4通过π-π及氢键等弱相互作用力复合,表现出较好的光催化性能。

与三聚氰胺发生反应的二胺基三嗪基取代的钴卟啉分子,通过与尿素热共聚合,自下而上的将钴卟啉通过共价键连接到g-C3N4纳米片中,通过各种表征,我们得到以下结论:

  1. 卟啉的空间构型在一定程度上抑制了尿素的聚合过程,使得g-C3N4厚度变的更薄、尺寸更小,增加了其比表面积;纳米片的量子限域效应,使g-C3N4表现出明显的吸收带边蓝移,催化性能增强。

  2. 卟啉的引入增加了复合材料在可见光区的吸收;共价键偶联促进了光生载流子的分离及传输。卟啉中心钴引入单位点催化中心。

  3. 以上特性有效提升了复合材料的可见光光催化活性,在可见光光催化CO2还原中,CO的生成速率可以达到57 μmol·g-1·h-1,选择性为79%。

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通过相关控制实验表明:钴卟啉和g-C3N4间强的共价键相互作用力及Co-N4的配位结构对催化性能的提高至关重要。此外,此功能整合的光催化剂还表现出优异的长循环稳定性,同时具备了均相催化剂的活性及非均相催化剂的可循环使用性。


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