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一种具有非均相金属元素分布的异质结构 (FePc/CoPc HS) ORR电催化剂
发布时间:2020-11-12     作者:wyf   分享到:

一种具有非均相金属元素分布的异质结构 (FePc/CoPc HS) ORR电催化剂

溶剂热法合成了一种具有非均相金属元素分布的异质结构 (FePc/CoPc HS) ORR电催化剂,实现了对FePc稳定性和催化活性的协同提升。相比于FePcFePc/CoPc HS展现出更高的动力电流密度 (增加了100%) 和更持久的稳定性 (增加了20.5%)。此外,FePc/CoPc HS作为阴极催化剂组装的锌空气电池实现了高功率密度 (128 mW cm2) 和高开路电压 (1.67 V)。通过XAFSDFT计算揭示了异质结构的设计能够诱导产生延长的Fe-N键,增加Fe活性位点周围的电子密度,以及减小HOMO-LUMO分子轨道能隙,使其展现出优异的ORR性能。

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FePc/CoPc HS中出现明显的衍射峰,和β-相酞菁钴的标准卡片相对应,证明这种异质结构材料具有较高的结晶度,并且倾向于采用β-相酞菁钴的晶体结构(图1b)。通过TEM (图1c),HAADF-STEM及其对应的EDS能谱(图1d-i),可以看出FePc/CoPc HS中Fe元素主要分布在微米棒的两端,而钴元素集中在微米棒的中间部分,这一结果证明了异质结构微米棒的成功筑构。 

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2 a) CokXANES, b) FePc/CoPc HSCoPcCo箔的傅里叶变换EXAFS光谱。c) b)图中FePc/CoPc HSCoPc EXAFS图谱的局部放大图。d) FekXANES, e) FePc/CoPc HSFePcFe箔的傅立叶变换EXAFS光谱。f) e图中FePc/CoPc HSFePc EXAFS图谱的局部放大图。(a, d) 中的插图是相应的XANES图谱的放大图像。

作为ORR催化剂,FePc/CoPc HS具有较高的ORR活性,提升的稳定性,并促进ORR过程向4电子方向进行,过氧化氢的产率很低。当用作锌空气电池的阴极催化剂时,开路电压高达1.67 V。这种新颖的异质结构设计为优化电子结构提供了一种新的设计方法,为酞菁基ORR电催化剂的设计提供了新思路。

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